在日语讲习所毕业后，报名转入东京青山实践女校附设的清国女子速成师范专修科，随即回国筹措继续留学费用。1905年，秋瑾归国，春夏间，分别在上海、绍兴会晤蔡元培、徐锡麟，并由徐介绍参加光复会。徐锡麟、秋瑾先后加入光复会后，国内革命形势有了迅速的发展。 1905年7月，秋瑾再赴日本，不久入青山实践女校学习。由冯自由介绍，在黄兴寓所加入同盟会，被推为评议部评议员和浙江主盟人。在留日学习期间，她写下了许多革命诗篇，慷慨激昂，表示:"危局如斯敢惜身，愿将生命作牺牲。""拚将十万头颅血，须把乾坤力挽回。" 1906年，因抗议日本政府颁布取缔留学生规则，愤而回国，在上海创办中国公学。先在绍兴女学堂代课，3月，往浙江湖州南浔镇浔溪女校任教，发展该校主持教务的徐自华及学生徐双韵等加入同盟会。暑假离职赴沪，与尹锐志、陈伯平等以"锐进学社"为名，联系敖嘉熊、吕熊祥等运动长江一带会党，准备起义。萍浏醴起义发生后，她与同盟会会员杨卓林、胡瑛、宁调元等谋在长江流域各省响应，并担任浙江方面的发动工作。到杭州后，与将去安徽的徐锡麟约定，在皖、浙二省同时发动。此时她在杭州新军中又发展了吕公望、朱瑞等多人参加同盟会与光复会。不久，萍浏醴起义失败，接应起义事遂告停顿。