同年认识有夫之妇陆小曼并相恋,1926年10月,与陆小曼结婚,1927年在上海光华大学任教授,1929年兼任中华书局编辑。1930年秋,应胡适之邀,到北京大学任教授。在此期间,徐志摩为了生计,往返于北平与上海之间疲于奔命,然而仍旧难以满足早已移情别恋的陆小曼,只是碍于旧情与面子,不好再次离异。他已陷于深深的痛苦中。1931年11月19日,从南京乘飞机去北平,途中飞机失事,不幸遇难,死于泰山脚下,时年35岁。